近日，我院喻桂朋-唐俊涛教授团队，与美国科罗拉多州立大学波尔德分校Wei Zhang教授合作在化学类国际顶级期刊Angew. Chem., Int. Ed.(DOI:10.1002/anie.202306039)发表题目为“Reprocessible triketoenamine based vitrimers with closed-loop recyclability”的研究论文。中南大学为第一完成单位，喻桂朋教授、唐俊涛副教授和科罗拉多州立大学博尔德分校张伟教授为共同通讯作者，硕士生胡泽友为第一作者，潘春跃教授做出了重要贡献。

交联型网状聚合物由于具有永久交联的共价网络，难溶解难熔融，往往在服役后不得不废弃，造成资源浪费的同时给绿色可持续发展带来巨大压力。通过在交联聚合物中引入动态共价键，使它们能够通过键的交换而被重新塑造和再加工是一种解决上述问题的方式。然而，可逆程度的限制通常需要高温条件，从而增加聚合物热降解的风险，影响回收材料的机械性能。因此，在环境温度下的化学回收将塑料废料解聚成可溶性的低聚物，甚至是初始单体，具有重要的学术意义和工业应用价值。然而，该过程通常离不开高效的催化过程，实现温和条件下的可逆解离和闭环化学回收具有很大的挑战性。

针对上述问题，喻桂朋教授团队提出基于动态共价化学(DCvC)反复交联-解交联的策略来构筑了一种可重塑可加工可回收的Vitrimer高分子材料。基于2,4,6-三甲酰基间苯三酚（Tp）与仲胺的偶联反应，设计通过烯醇-亚胺的互变异构开发出一类新型三酮烯胺结构的聚合结构单元。不同于传统的由芳醛-伯胺构筑的、稳定的氢键型酮烯胺结构，这种新三酮烯胺结构由Tp与仲胺构建而成，分子内氢键的缺失提高了连接键酮烯胺的可逆性。这种高度可逆的动态键为构筑可调变的交联聚合物网络奠定了坚实的基础。通过选取工业级仲胺，可制备出拉伸强度为79.4 MPa的硬质聚合物网络，且在温和条件下实现多次重塑。有趣的是，这些坚固的聚合物网络可以在环境温度下的酸碱性水溶液中完全解聚，实现简单高效的单体回收，分离率大于90%。同时，回收的单体可用于重新制备交联型聚合物材料，且不会失去固有的机械性能。这项工作为设计和创建新的可降解热固性聚合物体系以及可循环材料提供了新的思路。基于该工作的发明专利，近日已获得国家知识产权局授权保护。

该项工作获得了中组部国家级青年人才项目，国家自然科学基金项目（52173212和52103275），湖南省杰出青年基金（No.2022JJ10080）和湖南省重点研发计划等基金和项目(No.2021GK2014)的支持。团队一直致力于功能多孔材料及其工业化应用的研究，聚焦共价有机功能材料开发设计，已相继取得了系列创新成果，近年在Angew Chem Int Ed.，ACS Cat.，Chem. Sci.等国际知名期刊发表多篇有影响力的研究成果。

文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202306039

喻桂朋教授主页：https://faculty.csu.edu.cn/yuguipeng/zh_CN/index.htm

唐俊涛副教授主页：https://faculty.csu.edu.cn/tangjuntao/zh_CN/index.htm

（一审：李虎 二审：汪菁垚 三审：刘有才）