近日，我院纪效波教授团队在化学类顶级期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)发表了题为“熵定制快充钠离子电池层状正极(Entropy-Tailored Fast-Charging Sodium Layered Cathodes)”的研究论文。中南大学化学化工学院为第一单位，纪效波教授为通讯作者，2021级博士生王浩吉为第一作者。

快充技术在新能源设备中的广泛应用面临重大挑战。随着社会步入电气化新时代，对低成本、高能量密度和高功率密度的钠离子电池创新技术的需求日益迫切。钠离子电池的工作原理与锂离子电池相似，均依赖于离子在电极材料中的嵌入/脱出。然而，钠离子相较于锂离子具有较大的离子半径和较低的体积电荷密度，这一特性降低了其扩散势垒。此外，钠离子的（脱）溶剂化能更低，有助于电极-电解质界面处的溶剂化重组，从而增强电荷转移并提高离子电导率。这些固有特性为开发快充钠离子电池电极材料提供了理论依据。

目前，O3型层状氧化物在实现快充的同时保持高能量密度和长循环寿命仍面临挑战，主要障碍在于钠离子（脱）嵌过程中O型与P型结构之间不可避免的相变。尽管这种相变有助于提高可逆容量，但却降低了钠离子迁移率和材料的结构稳定性。此外，O-P相变中不同的相变行为对钠离子扩散动力学也有着显著影响，而这种差异往往被忽视。O3型氧化物中过度的阴离子氧化还原还会导致高荷电状态下晶格中不可逆的氧损失，从而加剧结构崩塌和电解质分解，进而影响电池性能。

在本研究中，我们突破了传统设计思路，提出了一种成分多样化的高熵层状钠离子电池正极材料NaCu_0.1Ni_0.2Co_0.2Fe_0.2Mn_0.15Ti_0.15O₂，有效解决了O3型正极材料在容量、扩散率和稳定性之间的长期权衡问题。通过原位高能X射线衍射（HEXRD）技术监测SoC相关的O型与P型结构演变，我们发现高熵正极材料中存在有利的相变行为：O3区域晶格参数变化显著增大，且O3-P3双相反应区域明显缩短。同时，得益于高熵效应，循环过程中的不可逆氧损失得到有效抑制，进一步加速了钠离子传输并稳定了结构骨架。因此，所设计的高熵正极材料表现出卓越的高倍率性能，在20 C（2.4 A g⁻¹）的电流密度下可提供88.7 mAh g⁻¹的放电容量，容量保持率高达72.6%，同时10 C循环1000 圈后容量保持率仍有74.3%。

该研究获得了国家自然科学基金项目和中南大学研究生创新项目等基金的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c12733

（一审:李虎 二审：尹亮亮 三审：纪效波）