中南大学刘素琴、何震教授团队在Angew. Chem. Int. Ed.发表最新研究成果
发布时间:2023-03-23 作者:叶冠英 浏览次数:
中南大学化学化工学院刘素琴、何震教授团队在国际顶级化学类期刊Angew.Chem.Int.Ed.上发表了题为“Singlet Oxygen Induced Site-Specific Etching Boosts Nitrogen-Carbon Sites forHigh-Efficiency Oxygen Reduction”的研究论文(DOI: 10.1002/anie.202303409)。中南大学为该研究工作的唯一完成单位及通讯单位,刘素琴教授和何震教授为论文共同通讯作者,2020级博士研究生叶冠英为论文第一作者。
氧还原反应(ORR)动力学速度慢已成为制约金属-空气电池和燃料电池发展的瓶颈。开发低成本、高催化活性、高稳定性的氧还原反应电催化剂是燃料电池研究领域的前沿和热点。在氮掺杂碳材料中,当掺杂氮-碳位点(N-C)与碳本征缺陷相邻时,氮掺杂碳材料能展现出与商业贵金属催化剂相当的催化活性。然而,现有的刻蚀策略所得到的碳缺陷的位置往往是随机的,导致无法有效使碳缺陷与N-C位点形成耦合。因此,设计开发具有普适性、定向性的碳刻蚀策略是构筑高效N-C位点有效的方式,但也极具挑战。
鉴于此,刘素琴教授和何震教授团队首次提出了一种单线态氧定点刻蚀策略,实现了在N-C位点区域构筑碳拓扑缺陷,提高了N-C位点的ORR催化活性。该项工作利用掺杂氮原子相邻的原子对氧气的吸附特性,首次采用单线态氧的高活性和强锚定作用,对N相邻区域的碳骨架实现定点刻蚀。与普通氧气容易在热解过程中发生脱附行为不同,通过简单热解无机含氧化合物产生的单线态氧能够强有力地锚定N相邻原子,在热解过程中刻蚀N邻近碳层,从而构筑丰富的N-C/碳拓扑缺陷耦合位点。这种由单线态氧定向刻蚀策略制备的氮掺杂碳材料所展现出的氧还原催化活性在无iR补偿条件下达到0.915 V (vs. RHE),在迄今报道过的无金属碳基氧还原催化剂中是最高的。且该策略适用于不同单线态氧源和不同种类碳前驱体,展现出优异的普适性,为精准、可控的构筑特定形式位点提供了新的思路。
刘素琴教授和何震教授团队长期致力于电化学能源转化与储能材料的研究,围绕电催化、全钒液流电池关键材料、电沉积功能金属氧化物外延膜/超晶格、锂/钠/钾离子电池电极材料等领域开展了深入的基础及应用研究。近两年来,团队针对碳基氧还原催化剂中高活性位点的构筑策略及催化机制在Angew. Chem. Int. Ed.(10.1002/anie.202303409)、Adv. Energy Mater.(2022,12, 2103588)、Adv. Funct. Mater.(2022,32, 2111396)、Chem. Eng. J.(2022,440, 135852)等国际知名期刊发表多篇高水平研究论文。
刘素琴教授主页:https://faculty.csu.edu.cn/liusuqin/zh_CN/index.htm
何震教授主页:https://faculty.csu.edu.cn/hezhen/zh_CN/index.htm
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303409
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