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中南大学张翼团队在Angewandte上发表最新研究成果

发布时间:2022-04-29    作者:    浏览次数:


近日,我院张翼团队关于通过理论指导制备高容量柔性金属-空气电池正极材料的最新研究成果在化学类国际顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.上正式发表,论文题目为“Theory-Guided Regulation of FeN4 Spin State by Neighboring Cu Atoms for Enhanced Oxygen Reduction Electrocatalysis in Flexible Metal-Air Batteries”通讯作者为中南大学张翼教授、加州大学陈少伟教授和湘潭大学欧阳晓平教授。中南大学化学化工学院为第一单位和通讯单位。博士后何庭和2019级博士生陈阳为论文共同第一作者。

近年来,燃料电池和金属空气电池等可持续清洁能源技术的发展引起了广泛关注。过渡金属-氮掺杂碳(M-N-C)纳米复合材料,被认为是最有前景的非贵金属氧还原反应(ORR)电催化剂之一。其中,Fe-N-C复合材料中的FeNxCy位点对ORR中间体的吸附能适中,具有高效的电催化ORR活性。然而,活性位点的磁矩与ORR活性之间的确切相关性尚不清楚,严重阻碍了高性能ORR催化剂的合理设计。Fe单原子位点上的ORR决速步骤(RDS)是-OH的脱附,因此-OH的脱附能(ΔGOH*)可作为ORR活性指标。那么是否能够通过金属位点磁矩的改变来调控ORR反应中的ΔGOH* 呢?

针对该挑战,该团队根据理论计算发现可以通过改变金属活性中心的自旋磁矩来提高FeN4位点的ORR活性。以碳气凝胶为基底,在单原子Fe位点引入相邻的Cu单原子位点对Fe的磁矩进行调控,得到的最佳催化剂(NCAG/Fe-Cu)在较宽的pH范围内(0~14)表现出优异的ORR活性,其在碱性和中性介质中的半波电位分别达到+0.94 V+0.84 V。以NCAG/Fe-Cu作为催化剂组装得到的柔性/中性铝空气电池和柔性锌空气电池均表现出超高的开路电压和功率密度。该研究结果为优化M-N-C复合材料的电催化活性提供了一种全新思路。

上述工作获得了国家自然科学基金项目(21972169,21773311),国家重点研发项目(2019YFA0210300),中南大学博士后研究基金(140050038)等的支持。张翼教授团队一直致力于水凝胶/气凝胶的研发及生物医学/新能源电池应用,在Nature Comm.,J. Am. Chem. Soc. ,Angew. Chem. Int. ED, Adv Mater.等国际知名期刊发表多篇有影响力的论文。